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Alcovers Zugang zur Linguistik erfolgte über die Folklore. Er stellte fest, dass ein groβer Teil der archaischen und dialektalen Ausdrücke in keinem der mallorquinischen Wörterbücher auftauchten. So entstand die Idee, ein neues Wörterbuch zu schreiben. Zudem stellte Alcover wenige Jahre nach dem Tod von Marià Aguiló im Jahre 1897 fest, dass dessen Diccionari immer noch nicht veröffentlicht worden war. In diesen Jahren entwickelte sich das Projekt des Wörterbuches.

Im Jahre 1900 schrieb Alcover die Lletra de Convit, ein Dokument, das ihm als Basis für die Arbeit der Zusammenstellung von Materialien für das geplante Wörterbuch diente. Die ersten Sitzungen für die Erstellung dieses Diccionari fanden im Bischofspalast statt, wo er die Lletra de convit las, eine öffentliche Einladung zur Mitarbeit an einem ausführlichen Wörterbuch der katalanischen Sprache. Auf diese Weise begann die Arbeit an seinem Projekt in enger Verbindung mit der Kirche. Alcover orientierte seine linguistischen Untersuchungen aus der Perspektive eines kollektiven Unternehmens. Von Anfang an war er sich über die Einheit der katalanischen Länder bewusst: dem Principat (Katalonien), dem Rosselló (dem heutigen Roussillon, in Frankreich), den Illes (Balearen), dem Regne de València (dem Land Valencia) und der sardinischen Stadt Alguer (Alghero). Das Projekt fand eine enorme Resonanz. Ziel war es, ein Wörterbuch der katalanischen Sprache mit allen Wörtern zu schaffen, veralteten und modernen, gesprochenen und geschriebenen, aus allen katalanischen Ländern. Das Projekt wurde als Werk von Titanen bezeichnet, da es unmöglich und als außerordentlich schwierig erschien.
Im Jahre 1901 fand eine Massenversammlung im Bischofssaal des Bischofspalastes Mallorcas statt, auf der die Veröffentlichung des Anzeigers Bolletí del Diccionari de la Llengua Catalana vorgeschlagen wurde. Er gilt als erste Zeitschrift philologischer Studien Spaniens und erschien in den Jahren1901 bis 1936. Der Bolletí war ein Kommunikationsmedium zwischen Alcover und seinen Mitarbeitern und Korrespondenten, diente aber auch der Veröffentlichung von Studien der romanischen und katalanischen Linguistik, insbesondere zur Schulung der Teilnehmer des Projektes. Im ersten Band des Bolletí veröffentlichte Alcover die Qüestions de llengua i literatura catalana – Fragen zur katalanischen Sprache und Literatur, einen Artikel, der ihm großes Ansehen verlieh. Später veröffentlichte er ebenfalls im Bolletí den Artikel Una mica de dialectologia catalana – Ein bisschen katalanische Dialektologie, der laut Meyer-Lübke den Grundstein der katalanischen Dialektologie darstellt.
Im Jahre 1921 kam Francesc de Borja Moll auf Wunsch von Alcover nach Mallorca, um am Projekt des Diccionari teilzunehmen. Borja Moll war es, der nach dem Tod von Alcover im Jahre 1932 das Wörterbuch fertigstellte.
Das Hauptwerk Antoni M. Alcovers war das groβe Wörterbuch Diccionari Català-Valencià-Balear, ein lexikales alphabetisches Verzeichnis der katalanischen Sprache in zehn Bänden, von ihm persönlich verfasst und von Francesc de Borja Moll vollendet. Der erste Band erschien während der Jahre 1926 bis 1930 in Form von Faszikeln, und der zweite Band wurde noch vor dem Spanischen Bürgerkrieg im Jahre 1934 veröffentlicht. Die Arbeit an diesem Werk wurde dann 1950 wiederaufgenommen, und der letzte Band wurde 1962 herausgegeben.
Das Besondere an diesem Wörterbuch ist, dass es sich um ein ausgesprochen vollständiges Werk handelt, das sowohl Wörter der gesprochenen als auch der Schriftsprache, sowohl literarische als auch umgangssprachliche Ausdrücke, Wörter aller Epochen und aller Orte, an denen katalanisch gesprochen wird, mit Verweisen auf die Herkunft (Regionen und Orte) bestimmter Eingänge, mit verschiedenen Aussprachen und Etymologien, mit Sprichwörtern, Ausdrucksformen und Referenzen zu Folklore und Gebräuchen und auch mit Übersetzungen ins Spanische beinhaltet. Aufgrund seines Volumens und seiner wissenschaftlichen Gründlichkeit handelt es ich noch heute um das hervorragendste linguistische Werk der romanischen Sprachen, ein in Europa einzigartiges Werk.


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